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Chiamato nel 1560 a Roma dallo zio Pio IV (1559-65), Carlo Borromeo fu creato cardinale diacono e gli fu assegnato l'arcivescovado di Milano con l'obbligo di risiedere a Roma. Si adoperò immediatamente per la riapertura del Concilio di Trento (iniziato nel 1545 e già sospeso due volte, nel 1549 e nel 1452), sostenendone i lavori fino alla chiusura del 1563.
Nel 1565, in ottemperanza alle decisioni del Concilio, il Borromeo prendeva finalmente possesso della sua sede di Milano dove, in 24 anni di attività pastorale, lavorò con impegno alla ricostruzione morale e amministrativa della vasta diocesi.
Spirito politico della Controriforma, condusse, con la collaborazione dei Gesuiti, una decisa lotta alle infiltrazioni protestanti nel clero e nei fedeli. Nel 1581 fondò la congregazione degli Oblati, istituì e organizzò seminari (il Seminario Maggiore e il Collegio Elvetico di Milano) e scuole e collegi per laici (il Collegio di Brera a Milano e il Collegio Borromeo a Pavia). Si distinse per spirito di abnegazione durante la peste del 1576-77. Fu canonizzato nel 1610.